Strengthening Biotrickling Technology for Deep Treatment of Odor Gas in Large Urban Sewage Treatment Plants
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摘要:
为了解决城镇污水处理厂恶臭污染日益严峻, 以及常规除臭技术难以深度去除产生的恶臭气体的问题, 以市政污水处理厂调配水井收集的H2S为研究对象, 研究了一种添加微生物活性促进剂的一体化生物滴滤塔除臭技术, 探究其工艺影响因素, 并在大量研究数据的基础上, 提出相关设计参数指导建议。结果表明: 1)当进口臭气风量为3 000 m3/h, 进口处H2S的质量浓度为152~304 mg/m3时, 空床停留时间仅为8.6 s, 强化生物滴滤塔的H2S去除率可达99.9%, 脱硫负荷(以H2S计)可达62 g/(m3·h)以上; 2)强化生物滴滤塔添加生物促进剂可以缩短微生物驯化周期约60%, 并在极低的pH条件(pH≤1.5)下长期稳定运行; 3)以城镇污水处理厂臭气进口处H2S的质量浓度为180 mg/m3为例, 设计空床停留时间(empty bed residence time, EBRT)为17 s, 强化生物滴滤塔H2S去除率可达99.9%, 设备整体占地面积及体积均可减少30%~50%, 为生物滴滤技术的实际应用提供参考价值。
Abstract:To solve the problem that the odor pollution of urban sewage treatment plants is becoming more and more serious and the conventional deodorization technology is difficult to remove the malodorous gas, an integrated biotrickling filter with a microbial activity promoter was used to treat H2S from a municipal wastewater treatment plant. The treatment performance was studied, and the influencing factors of the process were also investigated. Based on a large amount of research data, relevant design parameters guidance suggestions were put forward. Results show that when the imported odor air volume is 3 000 m3/h and the imported H2S concentration is in the range of 152-304 mg/m3, the empty bed residence time (EBRT) is only 8.6 s, the H2S removal rate of the enhanced biotrickling filter tower can reach 99.9%, and the deodorizationload (as H2S) can reach up to 62 g/(m3·h) and above. The enhanced biotrickling filter with biological promoters can shorten the acclimation period of microorganisms by about 60% and operate stably for a long time at very low pH (pH≤1.5). Taking an urban sewage treatment plant with an imported H2S concentration of 180 mg/m3 as an example, the H2S removal rate of the enhanced biotrickling filter can reach 99.9% when the EBRT is designed only for 17 s. The overall area and volume of the equipment can be also reduced by 30%-50%, which provides a reference value for the practical application of biotrickling technology.
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近年来，随着城乡基础设施建设的完善，城镇污水处理厂的数量与日俱增。截至2021年，全国城市污水处理厂已有2 827座，污水处理率达97.89%[1]。城镇污水处理厂在运行过程中会释放出大量的恶臭物质，这些物质成分复杂，具有易挥发性、腐蚀性和刺激性强等特点，严重影响污水处理厂工作人员以及周围人们的身体健康，居民环境受到严重的威胁[2-5]。其中，恶臭物质排放质量浓度相对较高的单元为预处理工段(例如格栅和初沉池等)、厌缺氧工段及污泥处理工段[6-9]，并且主要恶臭物质为硫化氢(H2S)，因为其气味阈值较低，所以对周围环境的影响十分严重[10]。因此，随着人们对环境质量和身体健康的日益关注，高效恶臭控制技术需求尤为迫切。
恶臭污染物治理工艺主要可以分为物理法、化学法及生物法。与其他恶臭治理方法相比，生物法具有成本低、二次污染小、工艺条件温和、生态友好等优势，因此成为城镇污水处理厂中最为广泛应用的恶臭治理技术，并且生物法对H2S的处理效率极高，一般能够达到90%以上[11-16]。然而，生物法通常存在设备体积及占地面积较大、微生物驯化时间较长的问题，并且在长期运行过程当中，生物填料会由于填料层压实而影响处理效果[17-18]。同时，近年恶臭污染物排放标准大幅度提高，常规生物技术已经无法满足目前的深度除臭需求。
针对以上恶臭处理过程中存在的问题，本研究在前期开发的炭质填料高效生物滴滤技术的基础上，通过塔体结构模块化优化设计和添加自主研发的微生物活性促进剂的方式开发了一种强化生物滴滤塔，大大减小了设备体积和占地面积，并以华东地区某大型城镇污水处理厂预处理工段的恶臭气体为处理对象进行了试验研究，通过监测对脱臭效率、运行工况规律、运行能耗等参数进行了总结分析，为强化生物滴滤塔处理城镇污水厂恶臭污染的实际应用提供理论指导与技术支撑。
1. 材料与方法
1.1 项目概况
华东地区某大型城镇污水处理厂因提标改造，需对各污水处理构筑物产生的恶臭污染物进行脱臭处理，以满足相应的地方大气污染物排放标准。污水处理厂的工作流程见图 1，本研究从调配水井处使用风机将恶臭气体引入试验装置，其H2S的质量浓度较高，一般维持在152~304 mg/m3，最高可达759 mg/m3。
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图 1 污水处理厂工艺流程及恶臭进气源Figure 1. Process flow chart and odor intake source of sewage treatment plant1.2 试验装置及方法
本试验通过在污水处理厂现有除臭装置进风管处增设旁路，引出一定风量臭气至试验系统进行脱臭处理。试验装置共分为试验塔和对照塔2套，试验装置规格相同，试验塔则是在运行过程中添加了由尿素、铁盐，以及腐植酸与氮、磷、钾和中微量元素螯合而组成并按照一定比例配制而成的微生物活性促进剂。单座塔体规格为2 m×2 m×5 m，内置2座水箱。其中第1层填料循环喷淋液流入与其连通的水箱；第2层填料内的循环喷淋液经过竖直导流管进入另一座水箱。第1层与第2层喷淋水经过这2座相互隔离的水箱。臭气经过第1层填料后穿过正中间的布气器，再经过第2层填料后排出。第1层循环喷淋液经喷头喷洒在第1层填料后经重力作用汇入连通的水箱，然后再经水泵的提升作用由水箱再次进入喷淋管道循环往复；第2层循环喷淋液喷洒在第2层填料后，在导流管的作用下汇入另一座密闭水箱中。塔体中间的布气器可以将第2层的循环喷淋液和臭气分开。试验初期，以厂区污水处理工段中的活性污泥对填料层进行微生物接种。运行过程中，微生物活性促进剂需要在设备启动阶段和运行阶段持续定量添加，添加频率与设备补排水频率同步，即在排水后将微生物活性促进剂添加至设备中。除试验塔单独添加微生物活性促进剂外，其他运行参数相同，2套设备同步运行，进口处臭气风量为3 000 m3/h。
塔体设备实物图和检测采样口示意见图 2，对照塔与试验塔均设置2层炭质生物填料层，上下2层循环喷淋系统独立运行。试验塔和对照塔分别设有进口取样口和6个不同厚度层取样口，该6个出口检测口均匀布置在塔体的不同高度，试验以H2S为特征污染物，通过检测不同位置的H2S质量浓度以探究填料层内H2S的去除规律。H2S的质量浓度采用手动气体采集泵(型号GV-100S)通入气体检测管检测，同时，试验过程中采用pH在线仪表(Eco-Sens系列)对循环喷淋水的pH指标和温度进行实时监测。
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图 2 塔体设备实物和示意Figure 2. Schematic diagram of the section and the location of sampling port of control tower and test tower2. 结果与讨论
2.1 生物滴滤塔的启动
试验装置运行启动期，微生物驯化期间H2S进出口的质量浓度及去除率变化情况见图 3。当进口处H2S的质量浓度不变的情况下，H2S去除率处于稳定状态即认为装置启动完成。由图 3中H2S进出口的质量浓度及去除率变化曲线可以明显看出，对照塔共计耗时23 d完成微生物驯化过程，H2S去除情况达到稳定状态，而试验塔仅耗时9 d即达到稳定效果，试验塔整体微生物驯化周期远远短于对照塔。
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图 3 微生物驯化期间H2S的质量浓度及去除率变化Figure 3. Variation of the concentration and removal rate of H2S during microbial domestication在环境温度较低(10 ℃以内)的工况条件下，生物滴滤塔微生物驯化周期相对较长且污染物处理效果相对较差。Wu等[19]探究了在-1~10 ℃条件下生物滤塔对H2S的去除效果，研究结果表明，当空床停留时间(empty bed residence time，EBRT)为13 s时，H2S的去除效率波动较大，在启动期的处理效果最低仅为51%，当运行温度较高时，H2S的处理效果较好。本研究通过添加自主研发的微生物活性促进剂，可以有效提升处理装置中活性污泥的微生物的活性，加快微生物生长繁殖进程，提升生物滴滤塔的处理效率。试验结果证明试验塔中微生物驯化周期显著缩短，可在恶劣工况条件下迅速实现生物滴滤塔对H2S气体的高效处理。
2.2 处理工况对恶臭处理效果的影响
试验过程中，对照塔与试验塔除进口取样口外，在塔体不同位置均匀设置了6个取样口，分别对应不同的EBRT。图 4显示了在进口处相同ρ(H2S)的条件下(稳定运行阶段)，对照塔与试验塔对H2S去除率随EBRT变化规律，以及EBRT=6.9 s条件下对照塔与试验塔去除率随进口处ρ(H2S)的变化规律。
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图 4 不同工况条件对H2S去除率的影响Figure 4. Effect of operating conditions on removal efficiency of H2S由图 4可见，随着EBRT的增加，对照塔与试验塔的H2S去除率均呈现上升趋势，且在相同条件下，试验塔的H2S去除率始终高于对照塔，结果表明，在相同工况条件下，添加微生物活性促进剂后生物滴滤塔对H2S的处理能力显著提高。在进口处ρ(H2S)为93~332 mg/m3水平条件下，EBRT为8.6 s，对照塔H2S的平均去除率为77.10%，试验塔H2S的平均去除率超过99.43%。由此可以看出，在添加微生物活性促进剂后，H2S的去除效果有了明显的提升。Ben Jaber等[20]探究了不同营养液添加条件下硫化氢、二甲基二硫醚和乙硫醇的处理效果，研究结果表明，随着营养液含量的增加，乙硫醇的去除率从80%增加到100%，营养液对微生物活性的提高有着显著的促进作用。
2.3 脱硫负荷情况对比
图 5(a)(b)分别显示了当进口处ρ(H2S)为15~334 mg/m3时，不同EBRT条件下，对照塔与试验塔脱硫负荷(以H2S计)随进口ρ(H2S)变化情况。同时，当EBRT分别为6.9、8.6、10.4 s时，对进口处ρ(H2S)与脱硫负荷关系曲线进行线性拟合，其结果见表 1。
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图 5 不同EBRT条件下进口ρ(H2S)与脱硫负荷关系Figure 5. Relationship between the inlet concentration and desulfurization load under different EBRT表 1 不同EBRT条件下进口处H2S的质量浓度与脱硫负荷关系曲线线性拟合结果对比Table 1. Comparison of linear fitting results of the relationship between inlet H2S concentration and desulfurization load under different EBRT conditions项目 拟合方程 相关性系数R2 t=6.9 s t=8.6 s t=10.4 s t=6.9 s t=8.6 s t=10.4 s 对照塔 y=0.399x+10.351 y=0.399x+6.371 y=0.364x+4.663 0.808 0.904 0.916 试验塔 y=0.737x+1.477 y=0.626x+0.204 y=0.516x+0.205 0.991 0.994 0.994 由图 5可以看出，对于单一对照塔或试验塔，在不同EBRT条件下，进口处ρ(H2S)与脱硫负荷间均呈现一定的正比关系，随EBRT的延长，脱硫负荷整体呈现下降的趋势，而脱硫负荷与进口处ρ(H2S)的线性度增加。结合表 1数据，当ρ(H2S)为15~334 mg/m3，EBRT＞6.9 s时，试验塔线性相关系数R2均高于0.99，而对照塔的线性相关系数R2相对较低。试验塔的进口处ρ(H2S)与脱硫负荷间的线性关系明显优于对照塔，整体线性度高、离散程度低，同时结合图 3可以看出，试验塔的去除效果和稳定性都优于对照塔，且在相同ρ(H2S)条件下，试验塔的脱硫负荷显著高于对照塔。结果表明，微生物活性促进剂能够有效提高生物滴滤塔脱硫负荷，且整体运行更为稳定。
2.4 pH及温度变化情况
试验运行过程中对对照塔及试验塔循环喷淋水的pH和温度进行监测，其变化情况如图 6所示。从微生物驯化周期至系统稳定运行，生物塔循环喷淋水pH整体呈现明显的先下降后逐渐稳定的趋势，最终保持在pH为1.0~1.5，在极端酸性环境条件下可以实现H2S的高效去除，这是由于硫氧化菌为一种嗜酸菌，能够在酸性条件下将H2S转化为其他价态的硫元素。
对比对照塔与试验塔的循环喷淋水pH变化情况，运行过程中，试验塔的循环喷淋水pH始终低于对照塔，且试验塔pH变化趋于稳定速度明显快于对照塔。与此同时，生物滤塔下层喷淋液(喷淋灌1)比上层喷淋液(喷淋灌2)的pH要更低一些，结合图 4可以看出，下层生物滴滤塔对H2S的去除占比更大，转化的H2S也更多一些，因此pH也更低。对比结果表明在相同工况条件下，微生物活性促进剂可以显著提升除臭微生物的极端酸性环境适应能力，加快其驯化和生长繁殖进程，提高恶臭污染物处理能力。此外，生物滴滤塔运行过程中无需额外添加化学试剂调节系统pH，减少了大量化学药剂的消耗。
3. 设计参数指导意见
3.1 EBRT设计建议
为了对比2座生物滴滤装置的处理稳定性，采用统计学概率进行了数据处理与对比。通过试验数据统计得到对比塔(或试验塔)在进口处不同ρ(H2S)条件下完全去除H2S的概率值，见图 7。图 7显示了稳定运行时，ρ(H2S)和EBRT工况条件的改变对生物滴滤塔去除效率的影响。试验塔和对照塔在不同EBRT条件下实现H2S完全去除的概率分布占比情况，抽样误差为±5%，置信水平为95%。
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图 7 不同EBRT条件下进口处不同ρ(H2S)实现H2S完全去除概率分布Figure 7. Probability distribution of complete removal of H2S with different inlet H2S concentration ranges under different EBRT conditions从单一对照塔或试验塔来看，进口处ρ(H2S)越高，所需的最短EBRT越长。对比对照塔与试验塔的数据可知，在相同进口质量浓度的条件下，试验塔在相对更短的EBRT内实现H2S完全去除的概率显著提高。当进口处ρ(H2S)= 152 mg/m3时，试验塔在EBRT为13 s就可以将H2S完全处理，而对照塔只有不到70%概率完全处理。
基于大量现场试验数据，并考虑30%的安全系数，表 2给出进口处不同ρ(H2S)范围条件下，生物滴滤塔的EBRT工作工况的设计建议。强化生物滴滤技术可以显著缩短实现H2S完全去除所需最短EBRT，即除臭设备整体占地面积及体积的减小。因此，添加微生物活性促进剂能够显著降低除臭设备的基础投资，在工程应用上具有重大的实际意义。
表 2 不同进口H2S质量浓度范围所需最短EBRT设计建议Table 2. Suggestions on the design of the minimum EBRT required for different ranges of inlet H2S concentrationρ(H2S)/(mg·m-3) 最短EBRT/s 建议EBRT/s 对照塔 试验塔 对照塔 试验塔 < 38 3.5~6.9 3.5~6.9 9 5 38~76 3.5~8.6 3.5~6.9 11 8 76~152 6.9~20.7 6.9~13 25 13 152~304 20.7~25.9 8.6~13 30 17 >304 25.9 10.4~13 34 20 3.2 运维成本及效益分析
以城镇污水处理厂臭气风量15 000 m3/h，进口处ρ(H2S)=180 mg/m3为例，设计EBRT为17 s，强化生物滴滤塔H2S去除率可达99.9%，即H2S年处理量可达23.89 t(1 a以365 d计)。且强化生物滴滤塔由于其大幅度缩短的EBRT，设备整体占地面积及体积均可减少30%~50%。相同生物除臭设备尺寸条件下，强化生物滴滤塔脱硫量显著增大。
设备运行过程中可采用城镇污水处理厂回用的处理水作为循环喷淋水，产生的少量废水可直接排入污水处理系统，提高了水资源利用率，减少水资源的消耗，进而节约了此部分的运行费用。运行过程中的费用基本为电费及微生物活性促进剂药剂费，在上述工况条件下，运行电费约为25万元/a(以工业用电1元/(kW ·h)，运行系数0.85计)，微生物活性促进剂药剂费约为1.98万元/a。若采用化学法处理上述恶臭气体，除运行电费外，还需额外消耗质量分数为30% NaOH溶液约127 kg/d，以市场价1.5元/kg计，仅化学药剂费用达6.95万元/a。
因此，在相同城镇污水处理厂恶臭污染工况条件下，采用强化生物滴滤塔进行脱臭处理节能降耗效果明显，具有极高的经济及环境效益。
4. 结论
1) 当进口处臭气风量为3 000 m3/h，ρ(H2S)为152~304 mg/m3，添加微生物活性促进剂的强化生物滴滤塔EBRT仅为8.6 s时，H2S去除率即可达99.9%，脱硫负荷达62 g/(m3 ·h)以上。
2) 强化生物滴滤塔缩短了恶臭处理过程反应器的启动周期，微生物驯化周期缩短约60%。同时保证了在极低的pH条件(pH≤1.5)下长期稳定运行，节约化学药剂消耗。
3) 强化生物滴滤塔能够实现H2S的深度处理，并且缩短H2S完全去除时的EBRT，可使设备整体占地面积及体积减少30%~50%，改善了传统生物处理法占地面积较大的问题，实现了除臭装置小型化的目标。
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图 1 污水处理厂工艺流程及恶臭进气源
Figure 1. Process flow chart and odor intake source of sewage treatment plant
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图 2 塔体设备实物和示意
Figure 2. Schematic diagram of the section and the location of sampling port of control tower and test tower
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图 3 微生物驯化期间H2S的质量浓度及去除率变化
Figure 3. Variation of the concentration and removal rate of H2S during microbial domestication
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图 4 不同工况条件对H2S去除率的影响
Figure 4. Effect of operating conditions on removal efficiency of H2S
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图 5 不同EBRT条件下进口ρ(H2S)与脱硫负荷关系
Figure 5. Relationship between the inlet concentration and desulfurization load under different EBRT
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图 7 不同EBRT条件下进口处不同ρ(H2S)实现H2S完全去除概率分布
Figure 7. Probability distribution of complete removal of H2S with different inlet H2S concentration ranges under different EBRT conditions
表 1 不同EBRT条件下进口处H2S的质量浓度与脱硫负荷关系曲线线性拟合结果对比
Table 1 Comparison of linear fitting results of the relationship between inlet H2S concentration and desulfurization load under different EBRT conditions
项目 拟合方程 相关性系数R2 t=6.9 s t=8.6 s t=10.4 s t=6.9 s t=8.6 s t=10.4 s 对照塔 y=0.399x+10.351 y=0.399x+6.371 y=0.364x+4.663 0.808 0.904 0.916 试验塔 y=0.737x+1.477 y=0.626x+0.204 y=0.516x+0.205 0.991 0.994 0.994 
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表 2 不同进口H2S质量浓度范围所需最短EBRT设计建议
Table 2 Suggestions on the design of the minimum EBRT required for different ranges of inlet H2S concentration
ρ(H2S)/(mg·m-3) 最短EBRT/s 建议EBRT/s 对照塔 试验塔 对照塔 试验塔 < 38 3.5~6.9 3.5~6.9 9 5 38~76 3.5~8.6 3.5~6.9 11 8 76~152 6.9~20.7 6.9~13 25 13 152~304 20.7~25.9 8.6~13 30 17 >304 25.9 10.4~13 34 20
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