Impacts of Emissions From Crop Residue Open Burning in Hebei on the Air Quality of the Beijing-Tianjin-Hebei Region
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摘要:
秸秆露天焚烧是重要的大气污染来源之一. 河北是农业大省，研究其秸秆露天焚烧排放特征及其对京津冀地区空气质量影响具有重要意义. 研究建立了日尺度、1 km×1 km分辨率的2014年河北秸秆露天焚烧排放清单，分析了其时空分布特征；进一步综合利用WRF-CAMx-PSAT模式、排放清单与卫星火点数据，对2014年6月和10月河北秸秆露天焚烧排放的空气质量贡献进行了模拟分析研究. 研究结果显示，2014年河北秸秆露天焚烧排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分别为0.3、1.9、5.1、5.0、4.6、0.3、27.3、0.2、2.1、685.3和2.0万t；玉米和小麦是各污染物排放的主要贡献者，两者对不同污染物排放的贡献占比分别为46.6%~71.4%和20.5%~47.8%；月尺度排放呈现双峰现象，分别为6月与10月，其中6月排放量最高，占全年总排放的26.9%；日排放波动较大，PM2.5峰值出现在6月末(0.3万t)和11月初(0.2万t). 空气质量影响方面，2014年6月和10月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5、EC、SO2和NO2的月均浓度贡献占比分别为4.2%和5.5%、2.6%和2.8%、0.4%和0.5%、2.5%和1.9%，除NO2外，其他污染物贡献浓度10月占比均高于6月；受秸秆焚烧特点影响，日尺度的贡献呈现明显波动变化特征，河北的秸秆露天焚烧对北京、天津和河北的PM2.5日均浓度贡献占比最高分别可达25.7%、23.1%和21.0%.
Abstract:Crop residue open burning (CROB) is an important emission source in China. Hebei is a major agricultural province, and it is of great significance to study its emission characteristics and impacts on the air quality of the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region. Based on the bottom-up method, the high temporal (day) and spatial (1 km×1 km) emission inventory of CROB in Hebei was developed in 2014, and the spatial-temporal characteristics were further analyzed. Furthermore, based on the emission inventory, fire spots data and WRF-CAMx-PSAT model, the impacts of CROB emissions on the air quality of BTH region was studied and analyzed of June and October. Results show that the emissions of SO2, NOx, PM10, PM2.5, NMVOC, NH3, CO, EC, OC, CO2 and CH4 from CROB in Hebei in 2014 were 0.3×104, 1.9×104, 5.1×104, 5.0×104, 4.6×104, 0.3×104, 27.3×104, 0.2×104, 2.1×104, 685.3×104 and 2.0×104 t, respectively. Corn and wheat were primary contributors to the emission, and the emission fraction was 46.6%-71.4% and 20.5%-47.8%, respectively. Two monthly emission peaks were found in June and October, and the emission in June was the highest among all the year, accounting for 26.9% of the total emission. Daily emissions fluctuated greatly, and the top value happened in the end of June (0.3×104 t) and early November (0.2×104 t). In June and October, the average contribution ratios of CROB emissions to atmospheric PM2.5, EC, SO2 and NO2 concentrations in the BTH region were 4.2% and 5.5%, 2.6% and 2.8%, 0.4% and 0.5%, and 2.5% and 1.9%, respectively. Except NO2, the contribution ratios of other pollutants in October were all higher than those in June. Affected by the characteristics of straw burning, the daily-scale contribution showed obvious fluctuation characteristics. The highest contributions from the emission of CROB in Hebei to the daily PM2.5 concentration of Beijing, Tianjin and Hebei can reach 25.7%, 23.1% and 21.0%, respectively.
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生物质露天焚烧，特别是秸秆露天焚烧，是我国多种气态污染物和颗粒物的重要排放源[1-3]，其对空气质量、人体健康、大气能见度和气候均会产生不利影响[4-6]. 很多学者[7-14]均利用自下而上方法建立生物质燃烧排放清单，说明自下而上方法是建立生物质燃烧排放清单的一种主流方法. 除了对排放进行研究外，有很多学者对秸秆露天焚烧排放对空气质量的影响进行了研究. Uranishi等[15]、苏继峰等[16]、王醒[17]、杨舒媚[18]利用空气质量模型(CMAQ、AERMOD等)探究生物质露天焚烧排放对空气质量影响. Yin等[19]利用地面监测数据结合卫星遥感数据(AOD，气溶胶光学厚度)探究我国东北地区在2015年10月和11月的秸秆露天焚烧排放对3次重污染事件的影响. Li等[20]通过观测手段探究秸秆露天焚烧排放对有机气溶胶分子特征的影响. 目前，针对我国秸秆露天焚烧排放对空气质量影响的研究主要针对于粮食主产区如东北平原[21]、长三角地区[22]等.
京津冀地区是我国大气污染最为严重的地区之一，而河北省又是我国粮食产量较大的省份之一，2014年玉米和小麦的产量分别占全国(除港澳台地区)总产量的7.7%和11.3%，而目前尚无针对河北秸秆露天焚烧排放、环境影响的系统研究. 根据前人研究结果显示，河北有多条污染物传输通道[23-25]，在气象因素不利的条件下对首都北京的空气质量造成威胁，探究河北省秸秆露天焚烧排放对京津冀地区，特别是北京市的空气质量影响，对于制定有效的秸秆控制与空气质量改善对策具有重要意义. 本研究以2014年作为基准年，建立河北省秸秆露天焚烧高时空分辨率大气污染物排放清单，分析其排放的时空特征. 进一步地，对河北的秸秆露天焚烧排放对京津冀地区空气质量影响开展模拟研究. 研究结果可为秸秆露天焚烧排放控制与京津冀地区空气质量改善提供科学依据.
1. 材料与方法
1.1 排放清单建立方法
本研究以2014年为基准年，利用自下而上方法建立初始空间分辨率为区县的河北省秸秆露天焚烧排放清单，公式为
$$ E_{i, j, k}=A_{i, j} \times {{\mathrm{EF}}}_{j, k} / 1000 $$ (1) 式中：i、j、k分别代表区县、作物秸秆种类和污染物类型，本研究包含12种作物类型，分别为玉米、小麦、棉花、甘蔗、薯类、花生、油菜、芝麻、甜菜、麻类、水稻和豆类；Ei, j, k代表i区县j种作物k种污染物排放量，万t；Ai, j为i区县j种作物秸秆燃烧量，万t；EFj, k代表j种作物k种污染物的排放因子，g/kg. 最终将区县排放汇总为2014年河北省秸秆露天焚烧总排放.
1.1.1 活动水平
秸秆露天焚烧量的估算公式为
$$ A_{i, j}=P_{i, j} \times N_j \times R_j \times D_j \times {{\mathrm{CE}}}_j $$ (2) 式中：Pi, j为i区县j种作物产量, 万t；Nj为j种作物草谷比，量纲为1；Rj为j种作物的露天焚烧比例，量纲为1；Dj为j种作物干燥比，量纲为1；CEj为j种作物焚烧效率，量纲为1. 区县作物产量数据来自《2015河北农村统计年鉴》[26]. 秸秆露天焚烧比例、草谷比、干燥比和焚烧效率均通过文献调研获取[4, 11, 27-31]，见表 1.
表 1 12种作物的露天焚烧比例、草谷比、干燥比和焚烧效率Table 1. Open burning proportion, straw-to-product ratio, dry matter fraction and combustion efficiency of 12 kinds of crops参数 玉米 小麦 棉花 甘蔗 薯类 花生 油菜 芝麻 甜菜 麻类 水稻 豆类 参考文献 露天焚烧比例 0.16 0.10 0.06 0.10 0.12 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10 0.06 0.10 [11] 草谷比 1.27 1.30 3.00 0.30 0.50 1.50 1.50 2.20 0.10 1.70 1.32 1.60 [4, 27-31] 干燥比 0.87 0.89 0.83 0.45 0.45 0.94 0.83 0.83 0.45 0.83 0.89 0.91 [4] 焚烧效率 0.92 0.92 0.90 0.68 0.68 0.82 0.90 0.90 0.90 0.90 0.93 0.68 [4] 1.1.2 排放因子
排放因子是除活动水平以外计算秸秆露天焚烧排放的另一重要参数，排放因子主要通过文献调研获取[8, 9, 32-39]，在确定各类作物秸秆露天焚烧排放因子时，遵循以下原则：1) 优先使用本地化测试结果；2) 对于没有本地化测试结果的作物，优先使用《生物质燃烧源大气污染物排放清单编制技术指南》中的推荐值；3) 对于既没有本地化测试结果也没有指南推荐值的作物，优先采用与本国情况比较类似的发展中国家测试结果；4) 如以上3种情况都没有的作物，选择国外主流文献中报道的秸秆露天焚烧排放因子平均值. 排放因子调研结果见表 2.
表 2 12种作物的排放因子Table 2. Emission factors of 12 kinds of cropsg/kg 作物类型 SO2 NOx PM10 PM2.5 NMVOC NH3 CO EC OC CO2 CH4 参考文献 玉米 0.44 4.30 11.95 11.70 10.00 0.68 53.0 0.30 4.35 1 350 4.4 [32-36] 小麦 0.85 3.30 7.73 7.58 7.50 0.37 55.8 0.37 3.90 1 390 3.4 [32-35] 棉花 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 1.30 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 37-39] 甘蔗 0.53 3.16 6.93 6.79 11.02 1.00 40.0 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-39] 薯类 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-39] 花生 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 油菜 0.53 1.12 6.93 6.79 9.50 0.53 34.3 0.23 1.08 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 芝麻 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 甜菜 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 麻类 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 1.3 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-39] 水稻 0.53 1.42 5.78 5.73 7.25 0.53 46.0 0.16 2.03 1 393 3.9 [33-37] 豆类 0.53 1.08 6.93 6.79 9.50 0.53 32.3 0.13 1.05 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 1.2 排放时空分配方法
1.2.1 时间分配
利用中等分辨率成像光谱仪传感器2014年的火点数据产品(MCD14ML，https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/)中的火辐射功率(fire radiative power, FRP)数据进行分配，月排放分配公式为
$$ E_{m, k}=E_k \times \frac{{{\mathrm{FRP}}}_m}{{{\mathrm{FRP}}}_{\rm {all }}} $$ (3) 式中：m和k分别代表月和污染物；Em, k代表河北m月k种污染物的排放量，万t；Ek代表河北k种污染物年排放量，万t；FRPm代表河北m月FRP总和，MW；FRPall代表2014年河北FRP的全年总和，MW.
日排放分配公式为
$$ E_{d, k}=E_k \times \frac{{{\mathrm{FRP}}}_d}{{{\mathrm{FRP}}}_{\rm {all }}} $$ (4) 式中：d和k分别代表日和污染物；Ed, k代表河北d日k种污染物的排放量，万t；FRPd代表河北d日FRP总和，MW.
1.2.2 空间分配
以火辐射功率作为空间分配依据，将排放分配至1 km×1 km网格，表示为
$$ E_{g, k}=E_{i, k} \times \frac{{\rm{FRP}}_{i, g}}{{\rm{FRP}}_{i, {\rm { all }}}} $$ (5) 式中：i、g和k分别代表区县、网格和污染物；Eg, k代表g网格k种污染物的年排放，万t；Ei, k代表i区县k种污染物的年的排放量，万t；FRPi, g代表i区县g网格的年FRP总和，MW；FRPi, all代表i区县的年FRP总和，MW.
1.3 空气质量影响研究方法
1.3.1 模型设置
本研究利用气象(WRF，3.5.1版本)-空气质量模式(CAMx-PSAT，6.3版本)耦合对河北省秸秆露天焚烧排放对京津冀地区空气质量影响进行研究. 颗粒物来源识别模块(PSAT)可以对污染物进行来源识别，以探究秸秆露天焚烧排放对空气质量影响. 模拟时段选择河北省秸秆露天焚烧较为集中的6月和10月(见2.1.2部分). 气象与空气质量模式均采用网格双层嵌套进行模拟，外层网格27 km×27 km，覆盖整个中国区域(4.92°N—56.05°N，62.27°E—143.40°E)；内层网格9 km×9 km，覆盖京津冀及周边地区(30.02°N—47.97°N，108.70°E—125.80°E). 清单方面，选择清华大学2014年中国多尺度排放清单(MEIC，http://www.meicmodel.org/)以及本研究建立的河北秸秆露天焚烧排放清单. WRF和CAMx模式参数设置见表 3. 受体网格设置方面，为评估河北省秸秆露天焚烧排放对京津冀地区的空气质量影响，选择京津冀地区内均匀分布的网格作为受体点，选取的受体网格共114个(见图 1).
表 3 WRF和CAMx参数设置Table 3. Parameter configuration of WRF and CAMxWRF CAMx 模型参数 参数设置 模型参数 参数设置 投影方式 Lambert投影 水平平流方案 PPM 嵌套方案 Two-way feed back 气相化学机制 CB05 微物理方案 Lin et al. 气溶胶化学机制 EBI 长波辐射方案 RRTM 光化学速率 TOMS臭氧浓度资料 短波辐射方案 Goddard 网格烟羽模块 关 土地使用方案 Noah PBL方案 YSU 积云方案 Kain-Fritsch 1.3.2 模式验证
本研究模拟时段为2014年6月和10月，为评估空气质量模型模拟效果，将监测站点所在网格的模拟浓度与监测浓度进行对比验证. 验证结果可由相关系数、标准化平均偏差、标准化平均误差进行评估，分别为
$$ \begin{aligned} &r=\\ &\frac{n \sum N_{\mathrm{m}} N_0-\sum N_{\mathrm{m}} \sum N_0}{\sqrt{n \sum N_{\mathrm{m}}^2-\left(\sum N_{\mathrm{m}}\right)^2} \sqrt{n \sum N_0^2-\left(\sum N_0\right)^2}} \end{aligned} $$ (6) $$ {\mathrm{NMB}}=\frac{\sum\limits_1^n\left(N_{{\mathrm{m}}}-N_0\right)}{\sum\limits_1^n N_0} $$ (7) $$ {\mathrm{NME}}=\frac{\sum\limits_1^n\left|N_{{\mathrm{m}}}-N_0\right|}{\sum\limits_1^n N_0} $$ (8) 式中：r代表皮尔逊相关系数；NMB代表标准化平均偏差；NME代表标准化平均误差；n代表样本量；Nm是模拟值；N0是监测值.
图 2所示为CAMx模式模拟6和10月的SO2、NO2和PM2.5浓度与监测数据对比的r、NMB、NME的结果. 6月各污染物r、NMB和NME分别为0.51~0.66、0.20~0.48和0.39~0.51. 10月各污染物r、NMB和NME分别为0.51~0.72、-0.37~0.47和0.37~0.53. 总体来看，2个月的模拟结果与监测值进行对比，r值均在0.5以上，NMB和NME在可接受范围内[40-41].
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图 2 京津冀地区污染物模拟浓度与监测浓度对比Figure 2. Comparison simulated concentration and monitored concentration of pollutants in the Beijing-Tianjin-Hebei region2. 结果与讨论
2.1 河北省秸秆露天焚烧排放
2.1.1 排放总量
2014年河北省秸秆露天焚烧排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分别为0.3、1.9、5.1、5.0、4.6、0.3、27.3、0.2、2.1、685.3和2.0万t(见图 3). 可以发现，12种作物类型中，玉米和小麦是河北省秸秆露天焚烧排放的主要贡献者，对各污染物的排放贡献率分别为46.6%~71.4%和20.5%~47.8%. 这是因为河北省的主要作物是玉米和小麦，2014年河北省玉米和小麦产量分别为1 670.7万t和1 429.9万t[42]，分别占全国总产量的31.7%和33.0%. 高作物产量导致高秸秆产量，而过量的秸秆资源对于农民来说，快捷的处置方式就是田间直接焚烧.
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图 3 2014河北秸秆露天焚烧污染物排放量Figure 3. Pollutant emissions from crop residue open burning of Hebei in 20142.1.2 时间特征
2014年河北省秸秆露天焚烧各月排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分别为0.004~0.080、0.03~0.52、0.08~1.38、0.08~1.35、0.07~1.23、0.004~0.080、0.41~7.32、0.002~0.040、0.03~0.55、10.41~184.09和0.03~0.54万t. 如图 4(a)所示，河北省秸秆露天焚烧排放具有明显的时间特征，各污染物排放的月变化趋势相同，均在6月排放量出现最高值，这与其他研究结果一致[1, 12]. 另外，在10月出现第2个峰值. 11月排放量低于6月和10月，但高于其他月份，这是因为在11月初排放量较高. 6月是河北省收获小麦的季节(http://www.moa.gov.cn/)，丰收的同时大量秸秆在田间剩余，影响下一茬作物的播种，因此大部分农民选择将秸秆在田间直接焚烧. 10月主要是由于河北省种植的玉米收获导致的秸秆露天焚烧排放(http://www.moa.gov.cn/). 从日尺度来看(见图 4(b))，全年PM2.5日排放量波动较大，峰值出现在6月下旬，日排放达到0.3万t. 另外，发现11月初存在一处排放峰值(0.2万t)，可能是由于玉米收获而导致的秸秆露天焚烧排放.
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图 4 河北秸秆露天焚烧污染物排放月变化和日变化Figure 4. Monthly and daily variation of pollutant emission from crop residue open burning in Hebei2.1.3 空间特征
基于建立的2014年河北省秸秆露天焚烧区县排放清单及卫星探测火点的FRP进行空间分配，获得PM2.5、SO2、NO2、和EC四种污染物排放量1 km×1 km的网格分布图(见图 5). 从图中可以看出，4种污染物的空间分布特征基本相同. 排放网格分布特征方面，河北秸秆露天焚烧排放发生地区主要分布在河北南部，排放网格分布较多且集中的地区为廊坊、邢台、邯郸、衡水以及北部的唐山西南部地区；另外石家庄、保定、沧州、张家口排放网格分布相对分散；而承德、秦皇岛的排放网格分布相对较少. 网格排放量特征方面，石家庄、保定、衡水和沧州网格排放量较高，以PM2.5为例，排放量在50 t以上的网格基本集中在以上4个地区，而廊坊、邢台、邯郸、唐山和张家口虽然发生排放的网格较多，排放网格分布较为集中，但网格排放量较低，大部分网格排放量在30 t以下. 产生这种现象的原因，主要是由于石家庄、保定、衡水、沧州排放量相对较多，但发生秸秆露天焚烧火点的网格较少，即秸秆露天焚烧较为集中，而其他地区虽然排放网格多，但焚烧较为分散，且排放量相对较低, 导致网格排放量较低.
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图 5 河北2014年秸秆露天焚烧1 km×1 km网格排放Figure 5. 1 km×1 km grid emissions from crop residue open burning of Hebei in 20142.1.4 排放清单对比及不确定性分析
将本研究计算的河北秸秆露天焚烧排放清单结果与其他研究进行对比，验证其合理性. 如表 4所示，本研究与齐伟明等[43]研究结果较为接近，各污染物误差在20%以内，这是因为齐伟明等的研究中生物质燃烧源类型与本研究一致，虽然年份不同，但2014年与2016年作物产量相差不大[42]，因此2年内的秸秆露天焚烧排放量较为接近. Zhang等[44]虽然研究年份和本研究一致，但其生物质燃烧源包含秸秆室内和露天焚烧2种，因此其研究结果比本研究高. 虽然彭立群等[11]的生物质燃烧源类型与本研究相同，但其研究年份为2009年，与本研究不同. 2014年河北作物产量要高于2009年，以玉米为例，2014年河北玉米产量比2009年高14.0%左右[42, 45]，作物产量的增长会导致更多秸秆的产生，因此在没有严格控制的情况下，极有可能导致秸秆露天焚烧排放的增加. 虽然Qiu等[1]的研究年份(2013年)和生物质类型(秸秆室内、露天燃烧和森林、草原燃烧)与本研究均不同，但其研究年份与本研究较为接近，可在一定程度上作为参考. 因为其研究的生物质露天燃烧类型较为全面，且河北省2014年[42]作物产量比2013年[46]略低，以玉米为例，低1.9%左右，因此Qiu等[1]的研究结果高于本研究. 虽然与其他研究对比有误差，但误差在可接受范围内，说明本研究建立的排放清单具有可靠性.
表 4 本研究构建的排放清单与其他研究的对比Table 4. Comparision of emission inventory constructed by this study with other studies万t 清单不确定性方面：1) 露天焚烧比例是秸秆露天焚烧排放估算准确性的重要参数，本研究参考彭立群等[11]2009年实际调研结果，而本研究的年份为2014年，会对清单估算造成一定不确定性，但由于不同作物之间的露天焚烧比例差异较大(见表 1)，且对不同作物的露天焚烧比例进行实际调研的研究较少，现有研究中仅彭立群等[11]针对主要作物秸秆露天焚烧比例进行实际调研，相关研究亟待开展；2) 本研究基于全面的文献调研获取，但仍缺乏一些作物本地排放因子的测试结果，虽然本研究调研了与我国情况相似的发展中国家或国外主流文献的结果，但仍对清单估算的准确性造成影响，不同作物的本地化排放因子测试研究急需开展；3) 其他估算参数，如作物产量、草谷比、燃烧效率等，均为统计年鉴、文献和清单编制指南的调研结果，虽然存在一定不确定性，但与露天焚烧比例及排放因子相比，对清单不确定性的影响相对较小.
2.2 河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区空气质量影响
2.2.1 月均浓度贡献占比
如图 6(a)所示，2014年6月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为4.2%、2.6%、0.4%和2.5%. 其中，河北秸秆露天焚烧排放对北京PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为4.7%、2.7%、0.4%和2.4%，对天津PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为2.3%、1.4%、0.2%和1.7%，对河北本地PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为5.5%、3.7%、0.7%和3.3%. 对于京津冀地区整体、北京和河北，河北秸秆露天焚烧排放对4种污染物的月均贡献占比最大的是PM2.5，其次是EC、NO2和SO2；对于天津，最大的是PM2.5，其次是NO2、EC和SO2. 从城市尺度上，河北秸秆露天焚烧排放对北京4种污染物浓度的月均贡献占比与对河北的月均贡献占比较为接近，对天津4种污染物浓度的月均贡献占比则相对较低.
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图 6 河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区及北京、天津和河北4种污染物月均浓度贡献占比Figure 6. Average monthly concentration contribution ratio of crop residue open burning emissions of 4 pollutants from Hebei to the Beijing-Tianjin-Hebei region, Beijing, Tianjin and Hebei如图 6(b)所示，2014年10月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为5.5%、2.8%、0.5%和1.9%. 其中，河北秸秆露天焚烧排放对北京PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为6.3%、3.2%、0.5%和2.1%，对天津PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为5.3%、2.8%、0.4%和1.9%，对河北本地PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为4.8%、2.6%、0.5%和1.8%. 对于不同污染物，无论从区域还是城市尺度，都是对PM2.5浓度的月均贡献占比较大，其次是EC、NO2和SO2. 从区域尺度看，除NO2外，河北10月的秸秆露天焚烧对京津冀地区其他3种污染物的浓度贡献占比均高于6月，NO2下降0.6%，PM2.5、EC和SO2分别上升1.3%、0.3%和0.1%，PM2.5上升幅度最大. 从城市尺度看，与6月相比，河北10月的秸秆露天焚烧排放对北京PM2.5、EC和SO2浓度的月均贡献占比分别上升1.6%、0.5%和0.1%，NO2下降0.3%，对天津PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别上升3.0%、1.4%、0.2%和0.2%；反而对河北本地PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别减少0.7%、1.1%、0.2%和1.5%. 由此可以发现，河北10月的秸秆露天焚烧排放对天津4种污染物浓度的月均贡献占比均上升，而对于北京，除NO2外，其他3种污染物的月均贡献占比均升高. 对于河北本地，10月与6月相比4种污染物浓度的月均贡献占比均下降. 上述现象说明，2014年10月河北的秸秆露天焚烧排放可能对北京和天津发生了较强的区域间传输.
2.2.2 污染天与清洁天环境影响对比分析
为探究河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区整体以及3个城市在污染天以及清洁天的贡献情况，本研究将日均PM2.5质量浓度大于75 μg/m3(国家空气质量二级标准)作为污染天的判断标准，认为大于75 μg/m3的天为污染天，其他天为清洁天. 如图 7(a)所示，2014年6月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5浓度贡献占比在清洁天为4.4%，污染天为2.5%，说明6月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区清洁天PM2.5浓度的贡献占比较大. 2014年6月河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北的PM2.5浓度月均贡献占比均在清洁天较高，分别为4.9%、2.5%和5.9%，污染天分别为2.8%、1.0%和3.6%.
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图 7 河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北污染天与清洁天PM2.5浓度贡献占比Figure 7. PM2.5 concentration contribution rate of crop residue open burning emissions from Hebei to Beijing, Tianjin and Hebei in polluted days and clean days如图 7(b)所示, 2014年10月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5浓度的月均贡献占比在清洁天与污染天分别为4.7%和5.9%，与6月规律相反，10月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5浓度贡献占比在污染天较高. 2014年10月河北秸秆露天焚烧排放对北京和天津的PM2.5浓度的月均贡献占比均在污染天较高，分别为7.8%和6.0%，分别是6月的2.8和6.2倍，说明10月河北的秸秆露天焚烧排放对北京和天津污染天PM2.5浓度的贡献占比明显升高；另外，河北秸秆露天焚烧排放对北京和天津清洁天PM2.5浓度的月均贡献占比分别为4.4%和4.1%，与6月相比，北京下降0.4%，天津上升1.6%. 对于河北本地来说，河北10月秸秆露天焚烧排放对本地PM2.5浓度的月均贡献占比在清洁天和污染天分别为5.6%和4.0%，与6月相比，清洁天PM2.5浓度的月均贡献占比下降0.3%，污染天上升0.4%，但均对两月清洁天PM2.5浓度的月均贡献占比较高，对污染天较低.
总体来看，河北10月秸秆露天焚烧排放对京津冀地区污染天的PM2.5浓度的月均贡献占比与6月相比有大幅升高，是6月的2.4倍. 河北10月秸秆露天焚烧排放对北京和天津污染天的PM2.5浓度的月均贡献占比与6月相比明显增加. 对于河北本地，10月秸秆露天焚烧PM2.5浓度的月均贡献占比与6月相比，在清洁天有所下降，污染天有所升高.
2.3 河北秸秆露天焚烧对京津冀地区空气质量影响过程分析
以PM2.5为例分析河北秸秆露天焚烧对京津冀地区日尺度空气质量影响，受秸秆露天焚烧特点影响，日尺度的贡献呈现明显波动变化特征(见图 8(a)(b))，本研究以2014年河北6月26—30日发生的一次秸秆露天焚烧过程(见图 8(c)~(g))和10月5—9日一次秸秆露天焚烧过程(图 8(h)~(l))为例进行分析.
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图 8 2014年6月和10月河北秸秆露天焚烧对京津冀地区PM2.5浓度的日贡献占比与日排放Figure 8. Daily contribution ratio of crop residue open burning to PM2.5 concentration and daily PM2.5 emission in Beijing, Tianjin and Hebei in June and October, 20142.3.1 6月一次秸秆露天焚烧影响过程分析
6月河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北PM2.5浓度的日均贡献占比呈现明显的波动趋势(见图 8(a)). 2014年6月26日在河北唐山和秦皇岛发生17个火点(见图 8(c))，排放量为148.7 t，河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北本地的PM2.5浓度的日均贡献占比分别为0.3%、0.3%和0.6%. 在6月27日河北南部大部分城市以及北部部分城市共发生134个火点(见图 8(d))，排放量达到6月各日排放的最高值2 704.5 t，导致河北秸秆露天焚烧排放对本地PM2.5浓度的日均贡献占比在短时间内迅速升高至18.4%，可能由于火点集中出现在南部，27日还未传输至北京和天津，因此河北秸秆露天焚烧排放对北京和天津27日的PM2.5浓度的日均贡献占比分别为1.7%和0.7%. 28日河北火点数骤降至8个(见图 8(e))，排放量为129.9 t，但河北秸秆露天焚烧排放对北京和天津PM2.5浓度日均贡献占比却分别升高至18.1%和15.2%，可能27日河北的秸秆露天焚烧排放的污染物经过1天后传输至北京和天津，使河北秸秆露天焚烧排放对北京和天津的PM2.5的日均浓度贡献占比在一天之内骤增. 29日河北的秸秆露天火点数降至5个(见图 8(f))，排放量为75.1 t，但河北秸秆露天焚烧排放对北京PM2.5浓度的日均贡献占比为16.2%，仍保持较高的水平，在30日下降至0.3%，而29日河北秸秆露天焚烧排放对天津的PM2.5浓度的日均贡献占比快速降至0.6%. 30日河北发生6个火点(见图 8(g))，排放量为87.6 t，河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北的PM2.5浓度的日均贡献占比分别为0.3%、0.5%和0.6%.
2.3.2 10月一次秸秆露天焚烧影响过程分析
河北10月秸秆露天焚烧排放对PM2.5浓度日尺度贡献同样表现出明显的波动趋势(见图 8(b)). 10月5日河北南部以及北部的唐山和秦皇岛出现了25个火点(见图 8(h))，排放量为297.0 t，河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北PM2.5浓度的日均贡献占比分别为0.1%、0.4%和4.8%. 但在10月6日，河北南部城市出现大量火点(见图 8(i))，共71个，排放量为1 064.9 t，是10月发生火点数量最多的一天，当日河北秸秆露天焚烧排放对本地的PM2.5浓度的日均贡献占比上升至21.0%，而对北京和天津PM2.5浓度的日均贡献占比仍在较低的水平，分别为8.9%和1.7%. 10月7日河北的火点迅速减少至27个(见图 8(j))，排放量降至490.7 t，和6日从河北南部传输的秸秆露天焚烧排放共同影响北京的空气质量，7日河北秸秆露天焚烧排放对北京PM2.5浓度的日均贡献占比上升至25.7%，此时天津上升至11.6%，而河北则下降至14.1%，说明河北的秸秆露天焚烧排放传输至北京. 10月8日河北火点数为26个(见图 8(k))，排放量为268.0 t，与7日相比呈现下降趋势，此时河北秸秆露天焚烧排放对天津PM2.5浓度的日均贡献占比上升至23.1%，而对北京和河北下降至14.0%和13.4%，说明河北的秸秆露天焚烧排放传输至天津. 10月9日河北秸秆露天焚烧火点数下降至9个(见图 8(l))，排放量为86.5 t，河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北的PM2.5浓度的日均贡献占比分别为8.5%、15.1%和6.1%，与8日相比呈现下降趋势.
通过对6月和10月秸秆露天焚烧过程分析发现，河北秸秆露天焚烧排放可使本地日尺度PM2.5浓度的日均贡献占比在短时间内迅速上升，在气象等因素的影响下，经过1~2日向北京和天津发生传输，河北的秸秆露天焚烧发生后1~2日内对北京和天津的PM2.5浓度的日均贡献占比迅速上升，这和秸秆露天焚烧特征以及气象因素影响有关.
3. 结论
1) 2014年河北秸秆露天焚烧排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分别为0.3、1.9、5.1、5.0、4.6、0.3、27.3、0.2、2.1、685.3和2.0万t. 玉米和小麦是各污染物排放量的主要贡献者，对各污染物的排放贡献率在46.6%~71.4%和20.5%~47.8%. 6月排放量最高，占全年排放的26.9%. 日排放峰值出现在6月末和11月初.
2) 2014年6月和10月河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区PM2.5、EC、SO2和NO2浓度的月均贡献占比分别为4.2%和5.5%、2.6%和2.8%、0.4%和0.5%、2.5%和1.9%，除NO2外，其他污染物10月的月均浓度贡献占比均高于6月. 与6月相比，10月河北秸秆露天焚烧排放对北京PM2.5、EC、SO2浓度的月均贡献占比上升，NO2下降，对天津4种污染物浓度的月均贡献占比均上升，对河北本地4种污染物浓度的月均贡献占比均下降.
3) 河北10月的秸秆露天焚烧排放对京津冀地区污染天PM2.5浓度的贡献占比是6月的2.4倍. 对于3个城市来说，河北10月秸秆露天焚烧排放对北京和天津污染天PM2.5浓度的月均贡献占比分别是6月的2.8倍和6.2倍，10月对北京和天津污染天PM2.5浓度的月均贡献占比明显增加；河北10月秸秆露天焚烧排放对本地PM2.5浓度的月均贡献占比与6月相比，清洁天下降0.3%，污染天上升0.4%.
4) 受秸秆露天焚烧特点影响，河北秸秆露天焚烧排放对日尺度的浓度贡献呈现明显波动变化特征. 通过对秸秆露天焚烧过程分析发现，河北秸秆露天焚烧在日或者短时间尺度内对河北PM2.5浓度的日均贡献占比可迅速升高至21.0%，经过1~2日的传输过程，对北京和天津PM2.5浓度的日均贡献占比可高达25.7%和23.1%.
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图 2 京津冀地区污染物模拟浓度与监测浓度对比
Figure 2. Comparison simulated concentration and monitored concentration of pollutants in the Beijing-Tianjin-Hebei region
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图 3 2014河北秸秆露天焚烧污染物排放量
Figure 3. Pollutant emissions from crop residue open burning of Hebei in 2014
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图 4 河北秸秆露天焚烧污染物排放月变化和日变化
Figure 4. Monthly and daily variation of pollutant emission from crop residue open burning in Hebei
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图 5 河北2014年秸秆露天焚烧1 km×1 km网格排放
Figure 5. 1 km×1 km grid emissions from crop residue open burning of Hebei in 2014
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图 6 河北秸秆露天焚烧排放对京津冀地区及北京、天津和河北4种污染物月均浓度贡献占比
Figure 6. Average monthly concentration contribution ratio of crop residue open burning emissions of 4 pollutants from Hebei to the Beijing-Tianjin-Hebei region, Beijing, Tianjin and Hebei
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图 7 河北秸秆露天焚烧排放对北京、天津和河北污染天与清洁天PM2.5浓度贡献占比
Figure 7. PM2.5 concentration contribution rate of crop residue open burning emissions from Hebei to Beijing, Tianjin and Hebei in polluted days and clean days
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图 8 2014年6月和10月河北秸秆露天焚烧对京津冀地区PM2.5浓度的日贡献占比与日排放
Figure 8. Daily contribution ratio of crop residue open burning to PM2.5 concentration and daily PM2.5 emission in Beijing, Tianjin and Hebei in June and October, 2014
表 1 12种作物的露天焚烧比例、草谷比、干燥比和焚烧效率
Table 1 Open burning proportion, straw-to-product ratio, dry matter fraction and combustion efficiency of 12 kinds of crops
参数 玉米 小麦 棉花 甘蔗 薯类 花生 油菜 芝麻 甜菜 麻类 水稻 豆类 参考文献 露天焚烧比例 0.16 0.10 0.06 0.10 0.12 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10 0.06 0.10 [11] 草谷比 1.27 1.30 3.00 0.30 0.50 1.50 1.50 2.20 0.10 1.70 1.32 1.60 [4, 27-31] 干燥比 0.87 0.89 0.83 0.45 0.45 0.94 0.83 0.83 0.45 0.83 0.89 0.91 [4] 焚烧效率 0.92 0.92 0.90 0.68 0.68 0.82 0.90 0.90 0.90 0.90 0.93 0.68 [4] 
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表 2 12种作物的排放因子
Table 2 Emission factors of 12 kinds of crops
g/kg 作物类型 SO2 NOx PM10 PM2.5 NMVOC NH3 CO EC OC CO2 CH4 参考文献 玉米 0.44 4.30 11.95 11.70 10.00 0.68 53.0 0.30 4.35 1 350 4.4 [32-36] 小麦 0.85 3.30 7.73 7.58 7.50 0.37 55.8 0.37 3.90 1 390 3.4 [32-35] 棉花 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 1.30 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 37-39] 甘蔗 0.53 3.16 6.93 6.79 11.02 1.00 40.0 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-39] 薯类 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-39] 花生 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 油菜 0.53 1.12 6.93 6.79 9.50 0.53 34.3 0.23 1.08 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 芝麻 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 甜菜 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 0.53 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38] 麻类 0.53 3.16 6.93 6.79 9.50 1.3 66.1 0.42 3.30 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-39] 水稻 0.53 1.42 5.78 5.73 7.25 0.53 46.0 0.16 2.03 1 393 3.9 [33-37] 豆类 0.53 1.08 6.93 6.79 9.50 0.53 32.3 0.13 1.05 1 410 3.9 [8, 9, 33, 36-38]
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表 3 WRF和CAMx参数设置
Table 3 Parameter configuration of WRF and CAMx
WRF CAMx 模型参数 参数设置 模型参数 参数设置 投影方式 Lambert投影 水平平流方案 PPM 嵌套方案 Two-way feed back 气相化学机制 CB05 微物理方案 Lin et al. 气溶胶化学机制 EBI 长波辐射方案 RRTM 光化学速率 TOMS臭氧浓度资料 短波辐射方案 Goddard 网格烟羽模块 关 土地使用方案 Noah PBL方案 YSU 积云方案 Kain-Fritsch
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表 4 本研究构建的排放清单与其他研究的对比
Table 4 Comparision of emission inventory constructed by this study with other studies
万t
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